Dariusz I lub Dariusz Wielki skonsolidował imperium perskie założone przez Cyrusa II. Wiemy o Dariuszu więcej niż o jakimkolwiek innym królu imperium perskiego, ponieważ mamy dwa główne źródła literackie na temat jego życia. Pierwszym z nich jest napis w Behistun we współczesnym Iranie, który Dariusz wyrzeźbił w skalnej ścianie wysoko nad jednym z kluczowych szlaków handlowych z Mezopotamii do irańskiego płaskowyżu. Opisuje, jak we wczesnych latach panowania Dariusza odbudował imperium po buntach po śmierci Kambyzesa II. Drugim źródłem są Dzieje Herodotusa z Halikarnasu (ok. 480 – ok. 429 p.n.e.), Greka, który napisał opis ekspansji imperium perskiego od Cyrusa do Kserksesa I.
Dariusz urodził się około roku 550 p.n.e. jako syn Hystaspesa, późniejszego satrapy Partii. Po śmierci Kambyzesa na początku 522 r. p.n.e. Dariusz udał się prosto do Medii, aby za pośrednictwem wspólnego prapradziadka z Kambyzesem, Achemenesa, domagać się tronu. Jesienią 522 r. p.n.e. Dariusz, wraz z sześcioma współspiskowcami, zabił pretendenta do uzurpacji Gaumata, a wkrótce potem, aby skonsolidować swoje roszczenia, poślubił dwie córki Cyrusa i jedną ze swoich wnuczek, a także pojął trzy inne żony.
Jednak to co zrobił Dariusz nie zostało łatwo zaakceptowane i w całym imperium wybuchły niepokoje. W behistuńskiej inskrypcji Dariusz mówi o buntach ponad połowy satrapii imperium, w tym w największym mieście tamtych czasów – Babilonie. W przeciwieństwie do Cyrusa, którego witano prawie jako zbawiciela Babilonu, Dariusz był inaczej postrzegany i ujarzmił Babilon tylko po oblężeniu i ukaraniu egzekucją 3000 pozostałych przy życiu czołowych obywateli. Już wtedy kilka lat później w Babilonie wybuchł drugi bunt. Trwało to do grudnia 521 p.n.e. aż wszystkie bunty w innych częściach imperium zostały stłumione.
Chociaż Dariusz odnosił sukcesy militarne, jego największym osiągnięciem było stworzenie skutecznej administracji dla imperium. Według Herodota, gdy tylko zapanował pokój, Dariusz ustanowił 20 satrapii, czyli okręgów administracyjnych. W każdej z satrapii ustanowił systemy podatkowe i wymogi rekrutacyjne dla swoich armii. Zbudował także systemy dróg królewskich i ustawił wzdłuż nich miejsca, w których można było znaleźć zmianę koni, pożywienie i zakwaterowanie dla tych, którzy poruszali się po imperium. Przy tak rozległym imperium satrapowie odpowiedzialni za każdą satrapę musieli działać w znacznym stopniu niezależnie od rządu centralnego. Jednak ta niezależność mogła zagrozić kontroli cesarza, a Dariusz ustanowił system inspektorów znanych jako „oczy króla”, których zadaniem było sprawdzanie skuteczności i lojalności satrapów. Ulepszony system dróg i budowa masywnych spichlerzy wojskowych pozwoliły na liczną armię i stosunkowo łatwe poruszanie się armii po imperium. Ponadto Dariusz zbudował kanał, ukończony w 498 r. p.n.e., łączący Nil z Morzem Czerwonym, a tym samym z Zatoką Perską, który umożliwiał handel statkami na całej szerokości imperium.
Budowa dróg sprzyjała również projektom handlowym i budowlanym, ponieważ materiały mogły być łatwiej sprowadzane z odległych części imperium na miejsce budowy. Miasta pałacowe zbudowano w Suzie i Persepolis, nowej stolicy perskiej, a budowa obu prawdopodobnie skorzystała ze zwiększonego dostępu do materiałów z innych części imperium. Nawet dzisiaj ruiny Persepolis sugerują coś z jego dawnej świetności jako ceremonialnej stolicy imperium. Każdej wiosny w Persepolis odbywał się najważniejszy z obrzędów, ceremonia noworoczna, a ambasadorowie reprezentujący każdą część imperium składali coroczną daninę.
Dariusz poszedł za przykładem Cyrusa, stosując politykę religijną tolerancyjną wobec szerokiej gamy bogów. Na przykład we wrześniu 518 r. p.n.e. Dariusz odwiedził Egipt, a egipskie inskrypcje opisują, jak przekazywał cenne dary kluczowym świątyniom i składał hołd wielu najważniejszym bogom. Podobnie mamy dowody na to, że składał ofiary bogom babilońskim i elamickim oraz greckiemu bogu Apollinowi, który jako bóg mądrości został uznany za greckiego odpowiednika perskiego boga Ahuramazda. Jego politykę religijną ilustruje również przypadek Żydów, którym Cyrus obiecał fundusze na odbudowę Świątyni w Jerozolimie. Zapobiegał temu sprzeciw Samarytan, a Biblia odnotowuje, jak Żydzi zwrócili się do Dariusza, aby przejrzał archiwa pałacowe w celu odnalezienia oryginalnego dekretu Cyrusa i tym samym udowodnienia słuszności ich projektu. Dariusz znalazł dekret i wyraził zgodę na odbudowę świątyni jerozolimskiej, która rozpoczęła się w 515 r. p.n.e.
W 499 p.n.e. greckie miasta w Azji Mniejszej zbuntowały się i Persom zajęło pięć lat, aby odzyskać kontrolę nad regionem. W 490 r. p.n.e. Dariusz wysłał kolejną ekspedycję, tym razem przeciwko europejskiej części świata greckojęzycznego. Persowie zdobyli wiele greckich wysp, a następnie wylądowali w Maratonie, kilka mil od Aten. Słynna Bitwa pod Maratonem, choć reprezentowana przez Greków jako ich zwycięstwo, nie była pełna, ponieważ od tego czasu Persowie kontrolowali Morze Egejskie i wyznaczyli je jako najbardziej wysuniętą na zachód granicę. W listopadzie 486 p.n.e. Dariusz zmarł w wieku 64 lat. Zaczynając od luźnego zbioru prowincji, stworzył silne i dobrze zorganizowane imperium, aby przekazać swojemu następcy Kserksesowi, najstarszemu synowi swojej pierwszej żony.